Como resolver "Erro ao conectar ao servidor: Cannot connect to SMTP server - Connect error 10061" ao enviar e-mails

Esse erro ocorre quando a porta informada na configuração está incorreta.

Para ter certeza de qual é a porta ideal, confirme essa informação com o pessoal que gerência os e-mails da sua agência.
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A porta padrão nessa configuração é a 587.